随着硅基芯片特征尺寸的不断减小和集成度的不断提高,短沟道效应和热效应日益成为限制芯片发展的瓶颈,现有电子器件的运行速度和性能已接近材料极限。探索超越硅基的全新材料体系以实现颠覆性的高性能器件,成为各国科技竞争的焦点。低维碳基材料,尤其是一维碳纳米管,由于具备优异的结构稳定性、极高的电子迁移率等内在优势,被认为是构造下一代芯片的核心备选材料之一。碳纳米管种类繁多,且性质高度依赖于自身结构,快速、精确表征碳管的结构和物性是器件规模化应用的前提和基础。然而,碳纳米管的典型直径只有1~3 nm,现有通用表征技术给出的信号极其微弱;其结构-性质的高通量表征亟需发展全新的先进技术。
近十年来,太阳成集团tyc234cc刘开辉教授、王恩哥院士,加州大学伯克利分校王枫教授和中国科学院物理研究所白雪冬研究员等合作开发了多项高灵敏纳米光谱学表征技术,在单壁碳管光学跃迁能量-手性结构图谱(Nature Nanotechnology 2012, 7, 325)、器件中单个碳纳米管的实时光学成像和原位光谱采集(Nature Nanotechnology 2013, 8, 917)、非公度双壁碳管中的层间耦合的电子态探测(Nature Physics 2014, 10, 737)、单根碳管吸收截面的系统测定(PNAS 2014, 111, 7564)以及单根碳管复光学极化率的测量(Nature Communications 2018, 9, 3387)等方面取得了一系列研究进展。单根碳纳米管的手性指数结构和光学跃迁性质已可通过运用光谱学技术快速、简便、定量地表征获得。
螺旋性是碳纳米管最基本的量子结构属性之一。相同手性指数的碳纳米管具有互为镜像的左旋和右旋两种螺旋结构(如图1所示),并具有迥异的物理化学性质(如光圆二色性、磁圆二色性等)。作为碳管结构光谱表征最后一项亟待攻克的技术难点,单根碳管螺旋结构的高效测定不仅对于碳基电子学领域具有重要意义,同时也有望推动碳纳米管在结构化学、生物学、偏振光学以及自旋电子学等领域的应用研究。
图1 单根碳纳米管螺旋结构示意图
针对上述基础问题和重大需求,太阳成集团tyc234cc、人工微结构和介观物理国家重点实验室刘开辉课题组与合作者提出并发展了瑞利散射圆二色性光谱技术,实现单根碳纳米管水平上手性结构和螺旋结构的完整测定(图2)。研究团队巧妙利用倾斜收集的瑞利散射信号无入射光背景的特点,使得碳管圆二色性信号较基于光吸收谱的传统测量技术提高约四个量级,从而实现了单根碳管圆二色性信号的高效采集及螺旋结构的精确标定。该瑞利散射圆二色性技术具备便捷、无损、快速、高灵敏度的特性,有望为单一螺旋结构碳纳米管可控生长、量子物性研究及芯片应用提供核心表征技术。同时,该技术也具备表征其他单个纳米材料甚至单个分子螺旋结构的潜力,从而为手性材料结构设计、物性探索和器件应用研究提供全新的技术平台。
图2 (a)单根碳纳米管瑞利散射圆二色性光谱技术装置示意图;(b-c)单根碳管手性指数及螺旋性表征结果,其中瑞利散射峰能量用于标定碳管的手性指数,瑞利散射圆二色谱符号用于进一步标定碳管的螺旋性
相关研究成果以“基于瑞利散射圆二色性技术表征单根碳纳米管的完整结构”(Complete structural characterization of single carbon nanotubes by Rayleigh scattering circular dichroism)为题,于2021年8月12日在线发表在《自然·纳米科技》(Nature Nanotechnology);太阳成集团tyc234cc2015级博士研究生姚凤蕊、博士后于文韬、博士后创新人才支持计划入选者刘灿为共同第一作者,刘开辉为通讯作者。论文的合作者还包括太阳成集团tyc234cc张锦院士、高鹏研究员,西北工业大学赵建林教授、肖发俊教授,中国科学院物理研究所白雪冬研究员,美国加州大学伯克利分校王枫教授,日本东京大学Shigeo Maruyama教授和芬兰阿尔托大学孙志培教授等。
上述研究工作得到国家自然科学基金、国家重点研发计划、北京市自然科学基金、广东省重点领域研发计划,及量子物质科学协同创新中心、太阳成集团tyc234cc纳光电子前沿科学中心和太阳成集团tyc234cc电子显微镜实验室等支持。
论文原文链接:https://www.nature.com/articles/s41565-021-00953-w