太阳成集团tyc234cc现代光学研究所、人工微结构和介观物理国家重点实验室、纳光电子前沿科学中心“极端光学创新研究团队”刘运全教授和龚旗煌院士等人基于双色光场驱动的强场电离过程构建了一种新型的“阿秒钟”干涉仪，为原子尺度上电子波函数的时空成像和整形提供了新方案。相关成果以“基于新型阿秒钟干涉仪实现电子波函数的时空成像与整形”（Spatiotemporal imaging and shaping of electron wave functions using novel attoclock interferometry）为题，于2024年1月在线发表于《自然·通讯》（Nature Communications）。

强场电离作为光与物质相互作用最基本的过程之一，为原子尺度上研究电子的超快动力学提供了基础。其中，基于圆偏振光场驱动的强场电离过程所构建的“阿秒钟”（attoclock）技术，已经成为强场领域中电子超快动力学探测的强有力手段。然而，由于采用了少周期激光脉冲，阿秒钟实验中电子干涉效应被抑制，因此，很难从实验中获取电子波函数的相位信息。如何实现对电子波函数幅度、相位的精确测量是理解强场电离过程、揭示势垒下电子动力学的关键。

针对这一问题，刘运全教授课题组创新性地提出了一种新型的双色阿秒钟方案，实现了对电子波函数的时空成像与整形。课题组前期提出了“双指针”阿秒钟（double-pointer attoclock）系列研究[Phys. Rev. let. 119，073201(2018)， Phys. Rev. Lett. 122, 013201(2019)，Phys. Rev. Lett. 126. 223001(2021)]。与前期“双指针”阿秒钟方案不同，该实验方案采用强圆偏振（真空紫外激光脉冲）和弱线偏振（近红外激光脉冲）组合的双色激光场，其中强的400nm圆偏光电离原子，构建单色阿秒钟（如图1a所示）。由于使用了多周期圆偏脉冲，对于电离时刻相差整数个400nm周期的电子，它们将在特定角度上发生干涉，此时阿秒钟可以看作一种角度分辨的时域双缝干涉仪，并且每个角度都对应一种特定空间取向的势垒，典型的电子动量分布如图1b所示。

随后，时间同步施加一束弱的800nm线偏振光场，对原子势垒进行时空调控，如图1c所示。当固定双色场的相位，双色光场的偏振组态随电离时刻（角度）发生变化，这意味着势垒的空间特性发生改变。另一方面，当固定电子的发射角时，势垒的空间取向不变。若改变双色光场的相对相位，相当于在时域上调控势垒，势垒的时空扰动将引起出射电子波包幅度和相位的改变，而这种变化将最终映射到电子的干涉谱上。原理上，通过分析角度分辨以及相位分辨的电子干涉谱，可以分辨出势垒的时空变化对电子波函数以及电离过程的影响。

图1 a. 400nm圆偏场构建的阿秒钟干涉仪；b. 实验测量的400nm圆偏场中的电子动量分布；c. 双色阿秒钟构型下角度（时间）分辨和相位分辨的光场组态，图中下半部分展示了平行组态和垂直组态下势垒的时空变化；d. 双色场相位积分的电子动量分布。

图2a-d展示了实验测得的不同角度下相位分辨的光电子能谱，可以看到不同角度下的电子干涉结构随双色场相位发生着不同的演化，反映了双色阿秒钟的时空特性。这种时空变化可以很好地被强场近似模型再现(图2e-h)。进一步理论分析发现，双色阿秒钟构型下电子的干涉图案，可类比于传统的光学多光束干涉，因此可使用傅里叶变换法对其进行分析，进而提取出电子波函数的幅度和相位信息。

图2 a-d 实验测量的不同角度下相位分辨的光电子能谱；e-h 强场近似计算结果。

图3展示了平行光场组态下，即纵向调控原子势垒时，电子波函数的幅度和相位随时间的演化。通过分析不同角度下相位分辨的光电子的能谱，可获得不同光场组态下的电子波函数含时演化，从而实现对双色阿秒钟构型下电离过程的全面刻画。该研究揭示了势垒的时空变化对电离过程以及电子波函数的影响，这种新型的阿秒钟干涉仪为强激光与物质相互作用过程中电子波函数的时空成像与整形提供了新方案，并有望运用到复杂分子、固体以及液体中的电子超快动力学的探测。

图3 a, b 从强场近似计算中提取的电子波包幅度和相位的含时演化；c, d 从实验测量的电子干涉谱中提取的电子波包幅度和相位的含时演化。

太阳成集团tyc234cc博雅博士后葛佩佩（现为华中科技大学太阳成集团tyc234cc副教授）为论文第一作者，刘运全教授为通讯作者。研究工作得到了科技部、国家自然科学基金委、人工微结构和介观物理国家重点实验室、极端光学协同创新中心、太阳成集团tyc234cc长三角光电科学研究院等支持。

原文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-024-44775-5